在国家自然科学基金等项目资助下，江汉大学环境与健康学院陈博磊课题组与美国专家合作，在前期提出水-固接触介导自由基生成机制的基础上，发现了水气-固接触可导致界面活性氧物种(ROS)的自发生成现象。近日，该研究工作以《水气-硅酸盐接触导致还原性大气中活性氧物种的生成 （Contact between water vapor and silicate surface causes abiotic formation of reactive oxygen species in an anoxic atmosphere）》为题，发表于《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences）。该论文是课题组一年内在PNAS上发表的第二篇论文，论文第一作者为江汉大学夏宇博士, 通讯作者为江汉大学陈博磊副教授、梁勇教授和斯坦福大学Richard N. Zare教授。
该研究发现，水与界面活性氧物种的生成与演化密切相关。但厘清水分子是如何参与界面氧化还原过程及其关键影响因子，对认识大气中的氧化还原过程具有重要的意义。课题组此前的研究发现，水微液滴与固体表面接触会导致固体表面羟基转化为羟基自由基，随后羟基自由基快速复合自发生成过氧化氢。这一发现揭示了界面羟基自由基形成的一种新机制。但由于大气中的水主要以气态形式存在，水对大气环境界面活性氧化物种演化的贡献并不清楚。
此次研究团队通过构建理想的水气-固界面模型，利用ROS荧光探针证实水气-固的接触过程导致气流中ROS的自发生成。为了阐明该过程的反应机制，团队利用时间分辨原位红外光谱，观察了重水（D2O）与二氧化硅接触过程中，固体表面羟基官能团信号的变化，发现并证实表面羟基组成的羟基网络参与了水气-固界面ROS的自发生成。
水气-固接触介导ROS的自发生成
该研究成果的价值不仅在于发现了水气-固界面接触介导 ROS自发生成的现象，同时也提出了有待于进一步证实的水气-固接触可导致太古宙地球大气中过氧化氢生成的科学猜想。
论文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2302014120
文图：环境与健康学院
编辑：赵明
审核：刘进
